Este cunoscut în special pentru rolul său de chitarist al trupei de rock alternativ R.E.M. R.E.M. a fost fondată în 1980 și a devenit una dintre cele mai influente și de succes trupe de rock alternativ din anii '80 și '90.

Stilul său de chitară distinctiv, cu sunetul său jangly, a contribuit la definirea sunetului caracteristic al trupei. Buck a fost unul dintre principalii compozitori ai trupei, contribuind la scrierea multor piese de succes ale R.E.M.

Trupa a lansat numeroase albume de succes, printre care "Murmur", "Reckoning", "Document" și "Automatic for the People". Au avut mai multe hituri, inclusiv "Losing My Religion", "Everybody Hurts" și "Man on the Moon".

R.E.M. s-a destrămat în 2011, iar de atunci, Peter Buck a continuat să se implice în diverse proiecte muzicale și să-și continue cariera solo. Este considerat unul dintre cei mai influenți chitariști din scena rock alternativ.