Este solistul, chitaristul, principalul compozitor și singurul membru continuu al trupei rock The Cure, pe care a co-fondat-o în 1978. A fost, de asemenea, chitaristul principal al trupei Siouxsie and the Banshees între 1982 și 1984 și a făcut parte din grupul de scurtă durată The Glove în 1983.

Smith este cunoscut pentru stilul său de a cânta la chitară, pentru vocea sa distinctă și pentru simțul modei, acesta din urmă - ten palid, ruj roșu, creion de ochi negru, păr negru și zburlit și haine negre - având o mare influență asupra subculturii goth care a devenit proeminentă în anii 1980. A fost inclus în Rock and Roll Hall of Fame ca membru al trupei The Cure în 2019, iar în ediția din 2023 a listei, a fost clasat pe locul 157 în topul celor mai mari cântăreți din toate timpurile de către revista Rolling Stone.

Smith a declarat că prima sa trupă, la vârsta de 14 ani, era formată din el, fratele său Richard, sora lor mai mică Janet și câțiva prieteni ai lui Richard. El a remarcat: "Se numea Crawley Goat Band - genial!".

Cu toate acestea, deși Crawley Goat Band ar fi putut fi prima trupă obișnuită a lui Smith, acesta ar fi avut doar 13 ani când el și colegii săi de la Notre Dame au susținut primul lor spectacol unic împreună sub numele de Obelisk, o întruchipare timpurie a ceea ce avea să devină în cele din urmă Cure.

The Obelisk îl avea în componență pe Smith (care încă mai cânta la pian în acel moment) alături de Marc Ceccagno (chitară solo), Michael Dempsey (chitară), Alan Hill (bas) și Laurence "Lol" Tolhurst (percuție) și, potrivit biografiei oficiale a trupei Cure, Ten Imaginary Years, au susținut singura lor reprezentație la o festivitate școlară în aprilie 1972.

Cu toate acestea, Jeff Apter datează spectacolul în aprilie 1973, ceea ce este în contradicție cu faptul că Smith și colegii săi de trupă părăsiseră deja Notre Dame Middle School în acest moment.